活性炭國家專精特新“小巨人”企業(yè)活性炭產(chǎn)學(xué)研合作

　　當(dāng)通過浸漬或沉淀用鋯(IV)改性活性炭時，氟吸附量通常會得到改善。通過控制浸漬條件可以改善這些雜化吸附劑，這確定了Zr相在活性炭表面上的組裝和分散。在這里，活性炭用Zr(IV)與草酸(OA)一起改性，以使鋯分散體最大化并增強(qiáng)氟化物吸附。吸附實驗在pH7和25℃下進(jìn)行，氟濃度為40 mg L -1�；钚蕴拷�(jīng)過OA / Zr改性以達(dá)到氟化物吸附的最佳條件。電位滴定顯示，改性后的活性炭(鋯改性活性炭)在pH低于7時具有正電荷，分析表明鋯離子主要與活性炭表面上的羧基相互作用。

　　此外氟化物可以存在于飲用水中，在約0.7毫克L -1的水平上被認(rèn)為是有益的，但如果超過1.5毫克L -1則有害。如果攝取于高氟化物濃度的飲用水或地下水(飲用水的主要來源之一)可產(chǎn)生危害，并且在嚴(yán)重情況下可導(dǎo)致氟中毒(牙齒和骨骼異常)或神經(jīng)損傷。氟化物濃度，最多30毫克的L -1可以在地下水在全球許多地區(qū)中找到，并且它至少在25個國家的存在。

　　許多研究都集中在從水溶液中除去氟化物工程改造的吸附劑，和吸附劑包括活化和浸漬的氧化鋁，粘土，礦物質(zhì)和植物，活性炭和納米管 ，稀有氧化物，聚合材料和樹脂。還知道，一些金屬氧化物如鐵，錳，鑭，鋁，鋯或鈦摻入吸附劑表面可以顯著增加氟化物吸附容量�；钚蕴�，具有天然(未改性)巨大表面積，是來自水的氟化物的優(yōu)秀吸附劑，但是可以提供穩(wěn)定的支持，以實現(xiàn)強(qiáng)大的氟化物吸附劑的金屬相的高分散性，并且還可以抑制這些活性金屬顆粒的燒結(jié)或體積沉淀。當(dāng)這種活性炭質(zhì)材料用鋯(IV)及其金屬絡(luò)合物浸漬時，吸附能力已經(jīng)被提高了3-5倍 �？刂苹钚蕴勘砻娣e和負(fù)載金屬相的尺寸分布是提高氟化物吸附能力的關(guān)鍵因素。并且還可以抑制這些活性金屬顆粒的燒結(jié)或體積析出。

　　一些研究已經(jīng)集中在裝載鋯(IV)轉(zhuǎn)換成幾種吸附劑通過浸漬或沉淀使用金屬鹽溶液。雖然這種合成操作簡單，但是由于pH，離子強(qiáng)度，絡(luò)合劑的存在或已知會影響Zr(IV)顆粒的聚集和重組的其他因素的影響，難以理解和優(yōu)化。在許多情況下，吸附劑的特定面積由于平均尺寸范圍為納米至微米的含Zr顆粒的孔阻塞而下降，并且在常規(guī)合成中不受控制。我們相信有意使用可以在合成過程中結(jié)合粒子表面或核的絡(luò)合(或螯合)配體，可能有助于控制分散金屬的生長和最終粒度分布。有機(jī)酸已經(jīng)證明在成核和聚合階段。這種方法尚未被系統(tǒng)地用于將含Zr納米顆粒負(fù)載到碳質(zhì)表面如活性炭上，因此利用高機(jī)械強(qiáng)度，優(yōu)異的流通系統(tǒng)滲透性和高活性炭表面，以供將來在脫氟工藝中使用用于飲用水系統(tǒng)。本研究的目的是通過在浸漬過程中用草酸作為絡(luò)合配體控制含Zr(Ⅳ)顆粒的粒徑，提出可能的氟吸附機(jī)理，提高顆�；钚蕴康姆�吸附能力。

　　活性炭使用鋯改性

　　根據(jù)考慮了Zr(IV)/有機(jī)封端劑(Zr / OA)比率的實驗設(shè)計，制備了鋯浸漬的活性炭，以確定產(chǎn)生具有最高氟吸附能力的吸附劑的條件。將活性炭加入到Zr 2 +〜15 %的ZrOClO 2 ·8H 2 O溶液中。隨后，將浸漬的活性炭與10mL的0.01-12.2%的草酸溶液混合1天，然后過濾，漂洗，并在60℃下干燥12小時。由此得到的浸漬完成的活性炭稱為ZrOx-AC。將F400加入到ZrOClO 2 ·8H 2 O溶液中，所得材料表示為鋯改性活性炭。所有浸漬過程均在25℃進(jìn)行。

　　活性炭吸附氟化物機(jī)理

　　這里使用的多種光譜技術(shù)與電位滴定提供了關(guān)于Zr-草酸浸漬的活性炭(ZrOx-AC)中的氟化物吸附過程的有價值的信息。光譜分析確定了在商業(yè)活性炭(F400)上和氟化物吸收中參與Zr(IV)離子錨定的主要官能團(tuán)。此外，這些分析有助于確定碳表面上的氟氧化鋯種類。

　　因此，根據(jù)本研究中的所有證據(jù)，可以假定可能的氟吸附機(jī)理(上圖)。首先，ZrOCl 2(ZrOOH +或[Zr(OH)2 + x ·(4-x)H 2 O] 4 (8-4x)+)的水解Zr(IV)-COOH基團(tuán)通過靜電相互作用形成CO-Zr鍵�？紤]到鋯(IV)能形成四面體和八面體的聚合物結(jié)構(gòu)。因此，可以提出活性炭表面的氧官能度之間的第一相互作用，參見圖。

　　總之，表明在活性炭的Zr摻雜過程中加入草酸可使氟吸附量在簡單的Zr摻雜的AC下以1.05的最佳Zr / OA比提高3倍。我們的工作表明，增強(qiáng)機(jī)理涉及與Zr離子的OA絡(luò)合，其控制成核并限制在常規(guī)方法中減少Zr分散的ZrO 2顆粒的生長。抑制顆粒生長增加了鋯活性表面積，并且以與活性炭表面位點相關(guān)的OA分子復(fù)合物的形式留下了一些高活性的Zr。最后，提出的氟化物吸附機(jī)理是從Zr-草酸鹽表面位置進(jìn)行羥基交換，并且在Zr = O組中氟離子與鋯離子的正電荷相互作用。

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