活性炭國家專精特新“小巨人”企業(yè)活性炭產(chǎn)學(xué)研合作

　　活性炭負(fù)載鋯的除氟研究，本文考察了吸附劑活性炭負(fù)載鋯從水中除氟的動力學(xué)，探討了其作用機(jī)理。已經(jīng)研究了氟化物吸附對溶液pH值的依賴性，以達(dá)到最佳pH值和更好地理解吸附機(jī)理。發(fā)現(xiàn)碳酸氫根離子在水溶液中的存在影響氟化物的去除，表明這些陰離子與吸附劑上的氟化物吸附競爭。

　　氟離子存在于天然水中，是人體必需的微量營養(yǎng)素，防止牙齒攜帶和促進(jìn)硬組織礦化。需要推薦的濃度范圍(1.0-1.5mg/L)。地下水氟含量較高是一些地區(qū)存在的一個大問題。這已經(jīng)成為一個需要重視的環(huán)境問題。在有些地方，雖然水資源很高，但由于可以接受的水質(zhì)，因此安全飲用水嚴(yán)重短缺。據(jù)數(shù)據(jù)報道，飲用水中氟化物的最大可接受濃度低于1.5 mg/L。地下水中高含氟量(>1.5mg/L)的發(fā)生率在淺水和深水中都很常見。地下水中的氟化物污染源于自然原因和人為活動。氟化物是一種在土壤，植物，野生動物和人類中積累的持久性和不可降解的毒素。便攜式水中氟離子的存在對人體健康有不利影響。由于氟的強(qiáng)負(fù)電性，氟化物受到牙齒和骨骼中帶正電荷的鈣的影響，導(dǎo)致兒童以及成人的牙齒，骨骼和非骨骼形式的氟中毒。牙齒和骨骼氟中毒是不可逆轉(zhuǎn)的，沒有治療方法。唯一的補救辦法是將氟化物攝入量控制在安全范圍內(nèi)。

　　飲用水中過量的氟(>1.5mg/L)可以通過各種除氟技術(shù)去除。除氟技術(shù)可以分為以下幾個重要的類別，即化學(xué)沉淀，膜過程，活性炭吸附和離子交換等等。活性炭吸附過程是去除飲用水中氟化物最常用的技術(shù)。吸附過程是一個廣泛接受的污染清除技術(shù)，因為它的操作簡單和成本效益。以農(nóng)業(yè)邊角料為材料的活性炭吸附劑已被研究用于從水中去除氟化物�；钚蕴控�(fù)載鋯來去除氟化物已有人研究過了，但筆者認(rèn)為使用活性炭負(fù)載鋯可以肯定地給出了一個新的除氟領(lǐng)域，因此這期使用活性炭負(fù)載鋯進(jìn)行脫氟實驗。

　　本研究利用農(nóng)業(yè)廢物作為原料生產(chǎn)活性炭，采用化學(xué)方法負(fù)載氯氧化鋯，并對氟離子的吸附能力進(jìn)行了評價。使用粒狀活性炭，從含水混合物中成功除去更高含量的苯，甲苯，甲醇，丙酮腈，丙酮和1,4-二惡烷。詳細(xì)研究了接觸時間，用量，溶液pH值，氟化物濃度，反應(yīng)溫度對氟化物的影響。

　　為了解氟化物吸附的性質(zhì)，使用原料和處理過的吸附劑進(jìn)行X射線和FTIR研究。在原料和氟化物處理的活性炭樣品上進(jìn)行粉末X射線衍射。經(jīng)處理的吸附劑的XRD圖譜顯示出顯著的變化。處理的活性炭的XRD數(shù)據(jù)提供了對晶體裂解作出輕微修改的證據(jù)。氟化物在表面吸附后，活性炭單斜晶系hkl面010產(chǎn)生的峰強(qiáng)度消失。 由于晶體系統(tǒng)中的晶格錯位，這是可能的。原料和氟化物處理過的材料的X射線衍射圖在圖1和2中給出。

　　圖1：活性炭負(fù)載鋯的X射線衍射圖。

　　圖2：吸附在活性炭負(fù)載鋯上的氟化物的X射線衍射圖。

　　通過SEM和EDAX分析證實了活性炭表面狀況和氟的存在。圖3(a)和3(b)顯示了用活性炭吸附氟化物之前和之后的SEM圖像。氟化物處理前后吸附表面形態(tài)的變化表明氟化物在活性炭上的吸附�；钚蕴康腅DAX譜證實了其中的元素，如圖3(c)所示。活性炭吸附氟化物的的EDAX光譜中的氟化物峰的存在證實了氟化物在活性炭上的吸附，如圖3(d)所示 。

　　圖3：(a)活性炭負(fù)載鋯和(b)氟化物吸附的活性炭負(fù)載鋯的SEM圖像，以及(c)活性炭負(fù)載鋯和(d)氟化物吸附的負(fù)載鋯的EDAX譜圖。

　　pH值對活性炭吸附氟離子的影響

　　水溶液的pH值是控制吸水劑界面吸附的重要變量。因此，在不同的pH值范圍從3到12范圍內(nèi)檢查了氟化物在活性炭上的吸附。從研究中可以看出，氟化物的去除隨著pH的增加而降低，氟化物的去除率最大為94%(活性炭負(fù)載鋯)和81%(活性炭)，在pH12時最低為22%(活性炭負(fù)載鋯)和18%(活性炭)。這可以通過吸附劑表面電荷的變化來解釋。已知在強(qiáng)酸性介質(zhì)中，吸附劑的表面在堿性介質(zhì)中被中和，并且趨于具有負(fù)電荷時被高度質(zhì)子化。因此，酸性介質(zhì)中的高效率可歸因于吸引力的逐漸增加以及堿性介質(zhì)中的低效率可由負(fù)電荷表面與氟化物之間的排斥來解釋。該活性炭和活性炭負(fù)載鋯分別是5.2和4.6。然而，在所有研究的pH范圍內(nèi)，活性炭負(fù)載鋯的氟化物去除百分比高于活性炭。

　　干擾鈷離子影響的評估

　　活性炭負(fù)載鋯的脫氟研究是在普通離子如硫酸鹽，氯化物，碳酸氫鹽和硝酸鹽存在下進(jìn)行的。在中性pH下，初始氟離子濃度為10mg/L時，共存離子濃度從50mg/L變化到500mg/L。據(jù)推測，對于氟化物的去除沒有顯著的影響，和硝酸鹽。然而，碳酸氫根離子的存在導(dǎo)致百分比從85.67%降低到54.94%。這可能是由于碳酸氫根離子與氟化物競爭吸附位點。

　　活性炭氟吸附機(jī)理

　　活性炭負(fù)載鋯對氟的去除受吸附機(jī)理的控制。表面在較低的pH值下獲得正電荷，因此在該pH值下的氟化物吸附主要是由于正電荷表面和帶負(fù)電的氟離子之間的靜電引力以及化學(xué)吸附占主導(dǎo)。隨著pH緩慢升高，表面獲得負(fù)電荷，物理吸附占主導(dǎo)地位，因此氟化物的百分比去除率降低�；钚蕴控�(fù)載鋯對比活性炭的除氟作用略有增強(qiáng)，可能是由于鋯的吸附作用，物理作用力的吸附和路易斯堿的氟離子與吸附在活性炭上的鋯物種強(qiáng)烈配位，氟化物吸收的化學(xué)吸附機(jī)理涉及用氟化物交換吸附在活性炭上的ZrO(OH)Cl物質(zhì)的氯化物和氫氧化物，導(dǎo)致形成ZrOF2。

　　負(fù)載鋯的活性炭作為從水溶液中除去氟化物的相當(dāng)好的吸附劑。 發(fā)現(xiàn)除去的最佳pH值為3.0，其中氟化物去除率為94%。 隨著吸附物濃度的增加，去除率增加。 隨著溫度的升高，平衡吸附容量的增加表明吸附過程的性質(zhì)是吸熱過程，這進(jìn)一步得到了由Langmuir等溫線在不同溫度下計算的熱力學(xué)參數(shù)的支持。 吸附過程被發(fā)現(xiàn)遵循Freundlich吸附等溫線模型和偽二階。 與文獻(xiàn)報道的各種吸附劑相比，本研究中的負(fù)載活性炭具有很好的實用性。 然而，需要從再生的角度對系統(tǒng)進(jìn)行優(yōu)化研究，并從經(jīng)濟(jì)角度進(jìn)行研究。

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